北理工在鋰硫電池負極保護策略領域取得新進展


  近日,材料類頂級國際期刊《Advanced Materials》(《先進材料》,影響因子27.4)報道了北京理工大學前沿交叉科學研究院黃佳琦課題組在鋰硫電池鋰負極保護方面的研究進展,相關研究成果以“Shielding Polysulfide Intermediates by an Organosulfur‐Containing Solid Electrolyte Interphase on the Lithium Anode in Lithium–Sulfur Batteries”為題在線發表。該工作第一作者為北京理工大學材料學院/前沿交叉科學研究院碩士研究生魏俊宇。

  硫電池是當下最具發展潛力的電化學儲能體系之一。然而由于高活性可溶的多硫化物與不穩定的鋰負極,一直以來鋰硫電池受制于循環壽命短、庫倫效率低等問題而難以實際應用。因此構建一個可以抑制多硫化物與鋰金屬之間副反應的SEI,對于實現穩定高效循環的鋰硫電池十分重要。

  本工作通過引入3,5-雙三氟甲基苯硫酚(BTB)作為電解液添加劑,設計了一種可以“屏蔽”多硫化物的含有機硫的固態電解質界面(SEI),以保護金屬鋰負極,在實用化條件下提升了鋰硫電池的穩定性和循環壽命。

  根據可視化實驗和XPS,驗證了BTB參與調控的含有機硫的SEI可以有效抑制多硫化物與金屬鋰的副作用,并且其組分可以穩定存在于SEI。

圖1. 可視化實驗和XPS對SEI的多硫化物“屏蔽”能力驗證

  SEI進行了進一步評測,含有機硫的SEI相比常規SEI有效提升了電池的穩定性和循環壽命。根據電壓隨循環的變化以及沉積形貌的對比,說明含有機硫的SEI在鋰硫電池中可以提升鋰沉積均一性,減少鋰金屬的消耗。

圖2. 鋰鋰對稱電池的電化學性能以及沉積形貌

圖3. 鋰硫電池的電化學性能以及沉積形貌

  通過對循環后的全電池拆解分析,進一步探究了含有機硫的SEI的組成。發現含有機硫的SEI中含有來自于BTB與金屬鋰的反應產物Ph–S?。Ph–S?組分能通過靜電排斥作用“屏蔽”多硫化物,從而有效抑制鋰金屬與多硫化物之間的副反應,保護金屬鋰負極。

圖4. 含有機硫的SEI的組成及其形成和作用的示意圖

  本工作揭示了在實用化條件下,鋰硫電池中SEI的有機成分在保護金屬鋰負極方面的作用。

  黃佳琦,北京理工大學前沿交叉科學研究院教授,博士生導師,九三學社社員。主要開展能源界面化學研究。在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Sci. Bull. 等期刊發表研究工作100余篇,h因子為72,其中40余篇為ESI高被引論文。入選首屆中國科協青年人才托舉計劃,獲評中國化工學會侯德榜化工科技青年獎,中國顆粒學會青年顆粒學獎,國家萬人計劃青年拔尖人才,2018、2019年科睿唯安高被引科學家等。

  論文詳情:Jun‐Yu Wei, Xue‐Qiang Zhang, Li‐Peng Hou, Peng Shi, Bo‐Quan Li, Ye Xiao, Chong Yan, Hong Yuan, Jia‐Qi Huang *. Shielding Polysulfide Intermediates by an Organosulfur‐Containing Solid Electrolyte Interphase on the Lithium Anode in Lithium–Sulfur Batteries, Advanced Materials, 2020, 2003012.

  論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202003012

 

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